Ryo Takatsuki:
El protagonista. Es un joven estudiante de secundaria con costumbres bastante peculiares (escalar paredes para dar de comer a los pájaros no es muy normal que digamos) que sufrió un accidente cuando era pequeño. Tras descubrir la verdad y pelear contra Hayato, Ryo se embarca en una aventura en la cual aprenderá a dominar su ARM para poder rescatar a su amiga Katsumi de sus secuestradores. Aunque parece despistado y tranquilo, en realidad es un buen luchador y un inteligente estratega, siendo capaz de derrotar a varios soldados del ejército. No obstante, es incapaz de matar hasta bien avanzada la historia, momento en el cual se da cuenta de que tiene que matar para poder sobrevivir y proteger a sus seres importantes. Su ARM es Jabberwock, su brazo derecho.
Hayato Shingu:
El nuevo compañero de clase de Ryo. Al principio le ataca con intención de matarle pensando que es miembro de Egrigori y como tal su enemigo, pero tras descubrir que no es miembro de la organización enemiga se une a él con el fin de derrotar a sus enemigos, que le quitaron a su familia y amigos. Es serio e imperturbable la mayor parte del tiempo, pero en batalla se muestra su lado más oscuro, llegando a ser despiadado, aterrador e incluso sádico y cruel. Este comportamiento quizá se deba al trauma sufrido durante su infancia, en el cual los Egrigori destruyeron toda su aldea. Aun después de formar equipo con Ryo, Hayato sigue actuando de forma chulesca y vengativa, considerando a Ryo más su rival que su amigo y estableciendo entre ellos una especie de rivalidad-amistad (una enemistad, por así decirlo) Su ARM es Knight, su brazo izquierdo.
Takeshi Tomoe:
El menos heroico de los cuatro protagonistas. Takeshi es inteligente, flaco, delicado, solitario y tímido, el clásico objetivo de matones de escuela secundaria. Takeshi es constantemente atormentado en la escuela, lo que causó que su ARM se activaran por primera vez. Fue entonces cuando se hizo aún más aislado, sintiendo verdadero horror por su propio cuerpo y su cobardía. Después de conocer a Ryo y sus compañeros de armas, finalmente se da cuenta de que no está solo. También se da cuenta de su familia y amigos son lo que realmente le preocupa y que debe luchar para protegerlos. Takeshi entonces se vuelve un valiente, leal y potente miembro del equipo. Su ARM es White Rabbit, sus piernas.
Kei Kuruma:
La única chica de los cuatro protagonistas. A diferencia de los demás, Kei ha conocido acerca de su ARM toda su vida. Fue planteada por Bluemen, la organización que combate a Egrigori. Kei ha sido formada como una soldado de élite. Sin embargo, debido a que muchos de los Bluemen la vieron como un arma y no como una persona, Kei creció muy solitaria, amarga, e incluso un poco viciosa. Todo esto cambia cuando Kei se reúne Ryo y los demás sujetos de ARMS, las únicas personas que realmente la entienden. Con ellos aprende finalmente la verdadera amistad y el trabajo en equipo. Kei y Hayato parecen formar una relación cada vez más estrecha con el paso del tiempo. Si esto se convertirá en algo más serio está todavía por verse. Su ARM es Queen of Hearts, sus ojos.