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Carlo Armellini est un avocat d'orientation modérée qui soutient la politique novatrice de Pie IX. En 1848, il est élu député. Après l'assassinat de Pellegrino Rossi et la fuite du pape, il prend des positions plus radicales et après la naissance de la République romaine, il est nommé ministre de l'Intérieur le .
Le il devient membre du triumvirat de la République romaine avec Giuseppe Mazzini et Aurelio Saffi. Avec Carlo Saliceti, il s'occupe de la rédaction de la constitution de la République. Après la chute du nouvel État, il s'exile en Belgique. Sa femme (la peintre Faustina Bracci) et deux de ses trois fils étant restés à Rome, Faustina meurt pendant un voyage à Bruxelles entrepris pour l'y revoir. Quelques années plus tard, il meurt à son tour sans être revenu d'exil.
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