Le , lorsque le chef des armées carlistes Ramon Cabrera réorganise ses troupes, il lui confie le commandement du régiment de lanciers de Catalogne, ainsi que celui de la 4e division carliste, dont fait alors partie le commandant Francisco Savalls(es). Il se montre très brillant, démontrant de belles qualités de commandement et de maîtrise de la cavalerie. Néanmoins, le , il est capturé par le général Hore, après avoir été poursuivi, lui et ses hommes, par six généraux espagnols, dont Rafael Echagüe(es). Il est enfermé à Gérone, où, jugé par le conseil de guerre, il est condamné à mort. Néanmoins, le jour de l'exécution, alors même que celle-ci avait commencé et que le capitaine Romero avait déjà été fusillé, il est sauvé par une lettre de pardon de la reine Isabelle II. Celle-ci avait été réclamée par le colonel Oráa, pourtant ennemi de Gonfaus, car ce dernier l'avait épargné quelques mois plus tôt. Il est alors emprisonné à Barcelone, puis amnistié à la fin de la guerre. Il retourne alors en France.
Soulèvement carliste de 1855 et mort
Lors du Soulèvement carliste de 1855(es), Marcelino Gonfaus revient en Espagne le . Il se fait nommer commandant général des carlistes en Catalogne. Il parvient à conserver ses positions durant quatre mois, malgré un isolement total. Néanmoins, il est blessé et fait prisonnier à Orrios en . Emmené à Gérone, aucune lettre ne vient le sauver, lorsqu'il est fusillé le .
Sa veuve, María Soler y Martí, est titrée de comtesse de Marsal en 1876 par Charles de Bourbon, en reconnaissance du soutien de son mari.