Spécialiste mondialement reconnu du conte populaire, il est notamment l'auteur et l'initiateur de l'ouvrage Le conte populaire français, catalogue raisonné des versions de France et des pays de langue française d'outre-mer, structuré sur le modèle de la classification Aarne-Thompson. Le premier tome est paru en 1957, quelques mois après sa mort. L'entreprise, prévue sur plusieurs tomes, a été continuée par Marie-Louise Tenèze.
Après s'être intéressé à la flore, il s'est livré à un patient travail sur les manuscrits du folkloriste nivernais Achille Millien qu'il a longuement étudiés et retranscrits, tout en menant, entre 1933 et 1936, ses propres enquêtes auprès des habitants de la Nièvre où il exerçait le métier d'instituteur (à Saint-Léger-des-Vignes, puis à Montsauche et à Vauzelles) avant de s'installer dans la région parisienne.
Paul Delarue a dirigé la commission folklore de la Ligue de l’Enseignement (1946-1953) ; il a été vice-président de la Société d’Ethnographie Française et membre du Comité directeur de la Fédération Folklorique d’Île-de-France.
Son fils Georges Delarue (1926-2024) a poursuivi son œuvre en éditant les Chansons populaires du Nivernais et du Morvan (7 volumes).
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