Il a d'abord été journaliste à l'agence de presse nationale espagnole (EFE) puis de la chaîne Al Jazeera. En 1999, il est désigné correspondant de la chaîne à Kaboul. Il a couvert la guerre contre l'Afghanistan et l'Irak. Lors de la guerre contre l’Afghanistan, son bureau à Kaboul fut bombardé par l’US Air Force. Ensuite pendant la guerre contre l’Irak, son bureau de Bagdad fut à son tour bombardé, tuant le journaliste jordanien Tarek Ayyoub. Tayseer Alouni est allé alors se réfugier dans le bureau d’Abou Dhabi TV, qui fut lui aussi bombardé. Tayseer Alouni qui a la double nationalité espagnole et syrienne rejoint alors l’hôtel Palestine où se trouvent ses collègues espagnols. L'hôtel fut alors à son tour bombardé tuant un cadreur espagnol.
Allouni a été arrêté en Espagne le sur renseignements fournis au gouvernement de José María Aznar par la CIA qui l’accusait d’être un militant d’Al-Qaïda. S’insurgeant contre cette incarcération, Aidan White, secrétaire général de la Fédération internationale des journalistes, avait aussitôt déclaré: «Au cours des dernières années, une irritation des Occidentaux, particulièrement des américains, s’est exprimée à l’encontre des médias arabes, et particulièrement d’Al-Jazira. Ses bureaux ont été attaqués militairement d’abord en Afghanistan, puis deux fois en Irak. Avec cette arrestation, cela commence à ressembler au développement d’une chasse internationale aux sorcières»[réf.nécessaire].
Le jeudi , le juge espagnol Baltasar Garzón a inculpé Tayseer d'«intégration dans l'organisation terroriste Al-Qaïda» et l'a maintenu en détention. Le jeudi , après quarante-cinq jours de détention le juge de l’Audience nationale Guillermo Ruiz Polanco lui accorde une mise en liberté sous caution au vu de son état de santé. Le , Allouni est innocenté d'avoir appartenu à al-Qaida mais il est inculpé d'avoir collaboré avec un réseau terroriste et il est condamné à 7 ans de prison ferme. Allouni rejette toute connexion avec le réseau. Plusieurs organismes appellent à sa libération à côté de la Fédération internationale des journalistes comme l'observatoire français des droits de l'homme et la fondation Gandhi. Il est libéré en 2012.
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