Jane Martha Arnold (d) Matthew Arnold Thomas Arnold (en) William Delafield Arnold (en) Susanna Elizabeth Lydia Arnold (d) Anne Arnold (d) Sarah Arnold (d) Frances B. Arnold (d)
Il épouse Mary Penrose, fille du Révérend John Penrose de Penryn, dans les Cornouailles. Ils ont trois filles et quatre fils, dont le poète Matthew Arnold, l'universitaire Tom Arnold, et l'écrivain William Delafield Arnold. La fille de Tom, Mary Augusta Arnold, devient une célèbre romancière sous son nom de femme mariée, Mme Humphry Ward. Une autre fille de Tom devient la journaliste et militante Ethel Arnold, et l'autre fille de Tom épouse Leonard Huxley, fils de Thomas Huxley. De leur union naquirent deux fils: Julian et Aldous Huxley.
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Sa nomination à la tête de l'école privée de la ville de Rugby en 1828, après quelques années en tant que tuteur, marque un tournant pour l'établissement. Sa force de caractère et sa ferveur religieuse lui permettent d'en faire un modèle suivi par les autres écoles privées, exerçant une influence sans précédent sur le système éducatif du pays, la pratique des sports et de la compétition occupant une place éminente dans le système.
Théologien
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Il apparaît même dans le roman Tom Brown's Schooldays. Il est impliqué dans de nombreuses controverses liées à l'éducation ou à la religion. C'est un homme d'église profondément érastien
Historien
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En 1841, il est nommé professeur royal d'histoire moderne à Oxford. Il est un des «victoriens éminents» dans le livre du même nom écrit par Lytton Strachey. Ses ouvrages principaux sont l’Histoire de Rome, inachevée et composée de trois volumes écrits entre 1838 et 1842, et les Lectures d'histoire moderne. Il est emporté par une angine de poitrine alors qu'il jouissait d'une influence sans cesse grandissante. Arthur Penrhyn Stanley, un de ses anciens élèves, écrivit sa biographie en 1844.