Arbore fait ses débuts dans la politique dès son plus jeune âge, acquiert une connaissance intime du milieu révolutionnaire russe et participe à des conspirations nihilistes et narodniks. Exilé en Suisse, il devient membre de l’Association internationale des travailleurs. Arbore est principalement actif en tant qu’anarchiste international et disciple de Mikhaïl Bakounine, mais finit par se séparer de ce dernier pour créer son groupe indépendant, la Communauté Révolutionnaire. Il se rapproche ensuite du géographe anarchiste Élisée Reclus, qui devient son nouveau mentor.
Arbore s’installe en Roumanie après 1877 et, abandonnant complètement l’anarchisme, s’engage dans la cause plus modérée du socialisme. Sa campagne contre le despotisme russe le conduit également à défendre la cause de la liberté pour la région de Bessarabie, à laquelle il est personnellement lié par l’histoire de sa famille. Ces engagements aboutissent au soutien extérieur d’Arbore à la Révolution russe de 1905, lorsqu’il fonde avec Petru Cazacu le journal suisse Basarabia. Arbore a alors acquis des diplômes universitaires grâce à ses travaux détaillés sur la géographie de la Bessarabie et, en tant que journaliste, cultive des relations avec des militants socialistes et national-libéraux. Il est également notoirement l’ami du poète Mihai Eminescu dans les années 1880, et travaille en étroite collaboration avec l’écrivain Bogdan Petriceicu Hasdeu durant les années 1890.
Pendant la Première Guerre mondiale, Zamfir Arbore provoque une controverse en soutenant une alliance roumaine avec les Puissances centrales, justifiée selon lui par la nécessité de libérer la Bessarabie. Malgré cela, et bien qu’il ait publiquement salué la Révolution d’octobre, Arbore est réintégré sur la scène politique de la Grande Roumanie, servant pendant deux mandats au Sénat. Avant sa mort en 1933, il est entraîné dans la politique agraire et coopérative, et est successivement membre du Parti paysan et du Parti populaire. Arbore laisse deux filles, toutes deux célèbres à part entière : Ecaterina est une femme politique communiste et médecin ; Nina, une artiste moderne.
