Stobbs-Faktor

In der kohärenten hochauflösenden Transmissionselektronenmikroskopie wird die atomare Struktur einer Probe mittels Interferenz von Elektronenwellen abgebildet. Das Ergebnis dieser Interferenzphänomene wird in Form von Modulationen der Elektronenintensität auf einem 2-dimensionalen Detektor (Kamera) in Gestalt eines Bildes registriert. Da elektronenmikroskopische Abbildungen auf dieser Größenskala stark von quantenmechanischen und elektronenoptischen Effekten geprägt sind, erfordert ihre quantitative Auswertung einen Vergleich mit numerischen Bildsimulationen.

Das Stobbs-Faktor-Problem äußerte sich dadurch, dass der experimentelle Bildkontrast durchgehend kleiner war als der Bildkontrast, der aufgrund quantenmechanisch-elektronenoptischer Bildsimulationen erwartet wurde. Die erste Veröffentlichung dieser Diskrepanz zwischen experimentellem und theoretischem Bildkontrast erfolgte im Jahr 1994 durch Martin J. Hÿtch und W. Michael Stobbs, was zur Namensgebung des Effekts führte.^[1] Zur Quantifizierung des Effekts wurde der Bildkontrast ${\displaystyle C}$ als die auf den mittleren Intensitätshintergrund normierte Stärke der Intensitätsmodulation definiert. Um Simulationen mit experimentellen Daten überhaupt grob in Deckung bringen zu können, musste ein empirischer Skalierungsfaktor ${\displaystyle s\geq 1}$ (der Stobbs-Faktor) eingeführt werden:

${\displaystyle C_{\text{exp}}\cdot s=C_{\text{sim}}}$

Ein Stobbs-Faktor von ${\displaystyle s>1}$ bedeutete, dass der experimentell beobachtete Bildkontrast ${\displaystyle C_{\text{exp}}}$ um den Faktor ${\displaystyle 1/s}$ geringer war als der theoretisch erwartete Kontrast ${\displaystyle C_{\text{sim}}}$. Da ein Faktor ${\displaystyle s>1}$ erforderlich war, wurde in der Folgezeit davon gesprochen, Simulation und Experiment notgedrungen nur auf einer relativen Basis vergleichen zu können. Erst der Wegfall des Faktors, bzw. der Befund ${\displaystyle s=1}$, hätte einen Absolutvergleich ermöglicht. Dies gelang jedoch nicht.

Bemerkenswert war, dass häufig eine akzeptable Übereinstimmung der Bildinhalte festgestellt wurde, jedoch keine gute Übereinstimmung in deren Detailschärfe, was durch den Kontrastwert zum Ausdruck gebracht wurde. In der Regel betrug der experimentell gemessene Kontrast nur einen Bruchteil des theoretisch erwarteten Werts. Die Stärke dieses Effekts war weitgehend unabhängig von der untersuchten Probe und vom verwendeten Elektronenmikroskop und wurde häufig mit einem Stobbs-Faktor von ${\displaystyle s\approx 3}$ angegeben. Da die Ursache für diese als massiv zu bewertende Diskrepanz lange Zeit ungeklärt blieb, entstanden immer wieder Zweifel an der Gültigkeit und der Vollständigkeit der für die Simulation genutzten theoretischen Grundlagen.

Im Zeitraum zwischen 1994 und 2008 haben zahlreiche Fachpublikationen die Diskrepanz zwischen theoretischem und experimentellem Bildkontrast dokumentiert und sich intensiv mit möglichen Erklärungen befasst. Die auf internationaler Ebene betriebene Suche nach der Ursache konzentrierte sich dabei vorwiegend auf die theoretische Beschreibung der Elektronenstreuung innerhalb der Probe. Jedoch konnte keiner der diskutierten Streumechanismen einzeln oder in Kombination als Verursacher der massiven Diskrepanz identifiziert werden.^{[2][3][4][5][6][7][8]}

In den späten 2000er Jahren wurde eine Interpretation veröffentlicht, die sich von den erwähnten streutheoretischen Erklärungsansätzen grundlegend unterschied. Im Jahr 2008 wurde durch Andreas Thust in einem Konferenzbeitrag die Auffassung vorgestellt, dass die beobachtete Diskrepanz zwischen experimentellem und simuliertem Bildkontrast nicht primär auf unzureichend modellierte Elektronenstreuprozesse innerhalb der Probe zurückzuführen sei, sondern auf die Eigenschaften der nachgeschalteten Detektions- und Bildgebungssysteme.^[9]

Eine ausführliche Darstellung dieser Interpretation veröffentlichte er 2009 in Physical Review Letters.^[10] Darin wurde demonstriert, dass nahezu die gesamte Kontrastdiskrepanz auf eine unzureichende Berücksichtigung der Modulationstransferfunktion (MTF) der verwendeten Detektoren zurückzuführen ist.

In der namensgebenden Arbeit von Hÿtch und Stobbs aus dem Jahr 1994 wurden analoge fotografische Filme zur Bildaufzeichnung eingesetzt, deren frequenzabhängige Übertragungseigenschaften gar nicht in die Simulationen einbezogen worden waren.^[1] In späteren Untersuchungen kamen digitale CCD-Kameras zum Einsatz, die mit einem Szintillator gekoppelt waren. Eine gesicherte experimentelle Bestimmung der MTF dieser Systeme war noch nicht etabliert und zudem methodisch sehr anspruchsvoll, weshalb die effektive Kontrastübertragung häufig überschätzt wurde. In der Folge basierten die Simulationen auf deutlich zu optimistischen Übertragungseigenschaften, sodass ein höherer Bildkontrast berechnet wurde, als unter realen Bedingungen erreichbar war.

Durch die präzise experimentelle Bestimmung der tatsächlichen Detektor-MTF mittels einer neu für diesen Zweck entwickelten Schattenwurf-Methode und die konsequente Berücksichtigung dieser MTF in numerischen Bildsimulationen konnte durch Thust eine sehr gute Übereinstimmung zwischen simuliertem und experimentellem Bildkontrast demonstriert werden.^[10] Nach 2009 wurde der Stobbs-Faktor in der Fachliteratur kaum noch thematisiert, was als Indiz für eine zumindest weitgehende Klärung des Problems gewertet werden kann.

Die Klärung dieser über beinahe 15 Jahre bestehenden Diskrepanz hatte vielfältige Konsequenzen für die weitere Entwicklung der kohärenten hochauflösenden Transmissionselektronenmikroskopie:

• Eine unmittelbare Konsequenz war, dass die etablierten Modelle der Elektronenstreuung durch die Ergebnisse gestützt wurden und es in der Folge kaum mehr Anlass gab, diese grundlegend in Zweifel zu ziehen.

• Aufgrund der Erfahrungen aus der Stobbs-Faktor-Ära wird der Bestimmung der MTF in der hochauflösenden Elektronenmikroskopie besondere Aufmerksamkeit gewidmet. Es ist zum Standard geworden, die MTF der eingesetzten Kameras mit entsprechendem Aufwand zu vermessen und in die Bildsimulation einzubeziehen.
• Bildkontraste können seitdem nicht mehr nur auf relativer, sondern auch auf absoluter Basis verglichen werden. Dies stellte einen wichtigen Beitrag zur Etablierung der kohärenten hochauflösenden Elektronenmikroskopie als quantitative Messmethode dar. Hochpräzise absolute Kontrastvergleiche eröffneten unter anderem die Möglichkeit zur dreidimensionalen und atomgenauen Bestimmung von Kristallstrukturen.^[11]

• Eine weitere Konsequenz aus der Stobbs-Faktor-Ära ist die Einsicht, dass mit den damals üblichen CCD-Kameras etwa zwei Drittel des ideal möglichen Bildkontrasts nicht genutzt wurden. Diese Erkenntnis beschleunigte in der Folgezeit maßgeblich die Entwicklung und den Einsatz einer grundlegend verbesserten Detektortechnik: Moderne Detektoren können Elektronen ohne einen Szintillator direkt registrieren und weisen dadurch eine deutlich verbesserte MTF auf, so dass Kontrasteinbußen in der hier besprochenen Größenordnung nicht mehr auftreten.