Angell es más conocido como uno de los fundadores y principales promotores de la escuela psicológica del funcionalismo, que nació en Chicago bajo los auspicios de Angell, Dewey y George Herbert Mead, inspirada en la obra de William James y como una reacción a la escuela del estructuralismo impulsada por Edward Titchener. Mientras que el estructuralismo de Titchener se enfocaba casi exclusivamente en la descripción y el análisis de la conciencia, el funcionalismo de James y de Angell se enfocaba en el entendimiento del papel que la consciencia jugaba en la vida del individuo.
Mientras que Dewey se dedicó progresivamente más a la filosofía y la obra de Mead le acercó más a la sociología, fue Angell quien más precisamente formuló los lineamientos teóricos y conceptuales del funcionalismo, particularmente en su discurso inaugural como presidente de la Asociación Estadounidense de Psicología en 1906, titulado "The Province of Functional Psychology"[4] (El Campo de la Psicología Funcional) en el que enfatizó tres puntos:[5] (i) que la psicología funcional estaba interesada en operaciones mentales más que en elementos conscientes, y que tales operaciones mentales solo pueden ser consideradas en el contexto de un flujo de fuerzas biológicas que propenden por el ajuste al ambiente, (ii) que en consecuencia las funciones y procesos mentales ayudan a la supervivencia de los organismos, en particular en la forma de hábitos comportamentales, y (iii) que mente y cuerpo son inseparables y actúan como una unidad en la lucha por la supervivencia. Asumiendo pues un punto de vista evolutivo, el funcionalismo de Angell enfatizaba el propósito de las funciones mentales superiores y ubicaba a la psicología claramente en el campo de las ciencias biológicas.
Así pues, el funcionalismo como lo propusieron Angell, Dewey y otros proponía una psicología que usara métodos tanto introspectivos como objetivos en el estudio de la conciencia, entendida como un proceso psicofisiológico que tiene valor adaptativo en el ajuste del organismo a su ambiente, lo cual abrió el campo de la psicología a métodos no basados en la introspección como las pruebas psicológicas, la investigación en el comportamiento animal y el método experimental en general.[2] De acuerdo con Angell, la conciencia aparece en circunstancias en las cuales los reflejos, instintos y hábitos del organismo son incapaces de ayudarle a solucionar un problema adaptativo. De esta manera, sensación, emoción, memoria y pensamiento deben todos tener un valor adaptativo, puesto que han sobrevivido en la evolución de la especie humana, con la conclusión última de que el comportamiento instintivo ocurrió originalmente en la forma de comportamiento consciente que a través de la repetición se hizo automático.[2] Estos puntos de vista fueron desarrollados particularmente en su libro de texto Psicología: Un estudio introductorio de la estructura y funciones de la consciencia humana, publicado en 1904.