Hija de Dorival Caymmi y Stella Maris y hermana de Danilo y Dori Caymmi. Creció en una de las familias más musicales de Brasil. Comenzó a cantar desde muy joven, adoptando desde entonces una técnica vocal muy particular en la que aprendió a enfatizar su timbre grave. En 1961 participó en un concurso cantando el tema Acalanto. Poco tiempo después se mudó con su marido a Venezuela, pasando algunos años alejada del medio artístico.
De vuelta en Brasil, lanzó su primer disco, "Nana". En 1966, participó en el I Festival Internacional de la Canción, obteniendo el primer lugar con la canción "Saveiros". En el extranjero, trabajó con Sarah Vaughan y Sérgio Mendes. En los años 70 y 80 grabó varios discos como solista, como se detalla en la discografía, y algunos otros en colaboración, como "Voz e Suor" (1983), al lado de César Camargo Mariano.
Se le considera una de las intérpretes más expresivas y depuradas de la música brasileña, festejada por la sofisticación tanto de sus interpretaciones de canciones populares como de temas compuestos específicamente para ella. En la década de los años 1990, llegó a las listas de los discos más vendidos, dedicándose a la interpretación de canciones románticas y boleros, siendo A Noite do Meu Bem y Resposta ao Tempo dos de sus discos más vendidos. Algo interesante para el público hispánico fue la publicación en el año 1993 del disco Boleros el cual contiene una selección de 14 boleros clásicos, de los cuales 13 están cantados en español.
En 2003, lanza Duetos, un álbum que trae una selección de canciones, en colaboración con artistas consagradas de la música brasileña y portuguesa, como Emílio Santiago, Herbert Vianna, Agnaldo Timóteo y Beth Carvalho, entre otros. Después de Duetos, Nana hizo una pausa en su actividad musical para dedicarse a un proyecto con la familia Caymmi.
En 2004, junto a los hermanos Danilo e Dori, lanza Para Caymmi, de Nana, Dori e Danilo: 90 anos, para celebrar el nonagésimo cumpleaños de su padre, Dorival Caymmi. En este mismo año, el disco da origen a un DVD homónimo. En Até Pensei..., de 2005, la cantante ofreció a su público una nueva colección de canciones románticas y boleros.
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