Como rebelde patriota, se encargaba de negociar armas y municiones y de formar grupos de rebeldes. Desde inicios de 1809 estuvo a cargo de la fabricación de pólvora en la casa que Vicenta Juaristi Eguino tenía en el barrio de Santa Bárbara, Simona trabajó junto a la criolla María Nieves Linares.
Participó en el levantamiento del 16 de julio de 1809 que implementó la Junta Tuitiva e incitó al pueblo a sumarse. Con la derrota de la revolución en octubre del mismo año huyó de la ciudad y se mantuvo escondida en el campo.
Retornó a la ciudad de La Paz cuando llegó la Rebelión del Cuzco, entró en contacto con los sublevados y ayudó a que estos tomen la ciudad el 24 de septiembre de 1814. El día 28 se produjo la matanza de españoles en la que Simona tuvo una activa participación y fue una de las directas responsables de la muerte del marqués de Valdehoyos, gobernador de la ciudad.
En 1816 fue apresada por "insurgente irreducible", llevada a juicio y declarada culpable por Mariano Ricafort. Se le rapó la cabeza y fue obligada a caminar desnuda atada a la cola de un asno por las calles de la ciudad hasta que llegó a la plaza principal, azotada en las cuatro esquinas de la plaza, amarrada a una de las columnas del edificio del cabildo y fusilada el 26 de noviembre de 1816.
