Su padre era funcionario de una mina de carbón, su madre cantaba en el coro de la capilla. Ambos ya habían fallecido cuando ella tenía tan solo 15 años de edad y se mudó a Northampton en Midlands para vivir con su hermana casada. Allí, trabajó como escaparatista y participó en teatros amateur.
Sybil asistió a la Academia de Artes Dramáticas de Londres (ahora LAMDA). Incursionó brevemente en el cine y en roles de reparto en las películas Kitty de 1945, dirigida por Mitchell Leisen, y protagonizada por Paulette Goddard y Ray Milland; y en The Last Days of Dolwyn en 1949, con la dirección de Emlyn Williams, y encabezada por Edith Evans y Richard Burton.Fue en esta última película donde Sybil conoce a Burton. Después de su matrimonio, se retiró de la actuación, actuando solo unas pocas veces y, en general, en el escenario en vez del cine.[1]
Hizo su única aparición en el West End, en Harvey de Mary Chase, la obra sobre un hombre y su conejo imaginario filmada más tarde con James Stewart, en el teatro Prince of Wales.
Apareció con Burton en la temporada de Stratford-upon-Avon de 1951, cuando él interpretó a su resplandeciente Príncipe Hal en Enrique IV, Parte 1; ella era Lady Mortimer, hablando solo en galés, en una producción que también incluía a Hugh Griffith, Rachel Roberts y el gran amigo de Burton, Robert Hardy. Griffith y Roberts también aparecieron junto a los Burton en la famosa grabación de radio de la BBC de 1954 de Under Milk Wood de Dylan Thomas; allí interpretó a Myfanwy Price, una modista y vendedora de dulces.[2]
Fue invitada en numerosas comedias y programas de aquellos años como fueron Open End (1964), The Les Crane Show (1965), The Steve Lawrence Show (1965), The Young Set (1965), The Merv Griffin Show (1965-1966) y Working in the Theatre (2005).
En 1965, Sybil fundó un club nocturno en Manhattan en 154 East 54th Street, el sitio de El Marruecos; contribuyeron numerosas celebridades y artistas conocidos, incluidos Julie Andrews, Leonard Bernstein, Roddy McDowall y Stephen Sondheim. Arthur, como se conocía al club (el precursor de Studio 54) se convirtió en un popular club nocturno para celebridades durante su breve funcionamiento (1965-1969). Los habitués frecuentes de ese sitio incluyeron a Truman Capote, Wilt Chamberlain, Roger Daltrey, Princess Margaret, Rudolph Nureyev, Lee Remick, Andy Warhol, Angela Lansbury y Tennessee Williams.[3]
También abrió el New Theatre en 1969. En 1991 fundó, junto a Emma Walton (la hija de la actriz Julie Andrews) y su marido el Bay Street Theatre, una institución cultural en Long Island, de la cual fue su directora artística durante 22 años.