Excellent joueur défensif, il gagne cinq prix Fielding Bible de suite de 2013 à 2017, et reçoit le Gant doré du meilleur joueur d'arrêt-court de sa ligue en 2013, 2014 et 2017.
À la fin de ce premier mois complet dans les majeures, Simmons est nommé meilleure recrue de juin dans la Ligue nationale grâce à 30 coups sûrs, 6 doubles, une moyenne au bâton de ,330 et une tenue impressionnante en défensive[5],[6]. Mais au début juillet, il se casse le petit doigt de la main droite en glissant autour des buts dans un match contre Philadelphie, ce qui le tient à l'écart du jeu pour un mois[7]. Simmons affiche une moyenne au bâton de ,289 en 49 matchs joués pour Atlanta en 2012, avec 3 circuits et 19 points produits. Il revient au jeu à temps pour l'unique match que les Braves dispute dans les séries éliminatoires 2012. Cependant, dans ce match de meilleur deuxième à Atlanta contre les Cardinals de Saint-Louis, la défensive habituellement excellente des Braves commet 3 erreurs, dont une de Simmons qui coûte un point lors d'un mauvais relais au marbre[8].
En 2013, le jeu de Simmons à l'arrêt-court prévient 41 points, un record[9],[10],[11] depuis que la statistique appelée Defensive Runs Saved a été compilée pour la première fois en 2003[12]. Il termine premier des joueurs des majeures, à égalité avec le voltigeurGerardo Parra des Diamondbacks de l'Arizona, avec 41 points sauvés en défensive[13]. Il est premier des majeures, toutes positions confondues, pour les assistances avec 499[14]. Avec 240 retraits, il est premier des joueurs d'arrêt-court dans la Ligue nationale et second des majeures derrière Pedro Florimon, l'arrêt-court des Twins du Minnesota de la Ligue américaine[14]. Simmons remporte le prix Fielding Bible du meilleur joueur d'arrêt-court des majeures en 2013 et le Gant doré du meilleur joueur défensif de la Ligue nationale à sa position.
En 2014, sa performance offensive de 7 circuits, 46 points produits est peu notable et il frappe pour ,244 de moyenne au bâton avec un pourcentage de présence sur les buts de ,286 en 146 matchs. Il demeure excellent en défensive et reçoit à nouveau un prix Fielding Bible et un Gant doré.