En 816, à la mort de son grand-père maternel, Bégon, il reçoit le comté de Toulouse, comté stratégique au cœur du Midi franc. Il se lie particulièrement à Pépin, le fils de l'empereur Louis le Pieux, pour qui est recréé le royaume d'Aquitaine en 817. Mais Pépin commet des maladresses dans son gouvernement et, lorsqu'il fait assassiner l'évêque d'Auch, Jean, il s'attire l'hostilité de la noblesse vasconne. En 819, le duc des Vascons, LoupIII Centulle, se révolte contre Pépin. Le comte d'Auvergne, Garin, et Bérenger luttent contre LoupIII Centulle et le soumettent[1].
En 829, Pépin d'Aquitaine se brouille avec son père, qui vient de faire de son demi-frère, Charles, le duc d'Alémanie. Pépin s'allie alors à ses deux frères, Lothaire et Louis, avec le soutien de Bernard de Septimanie et malgré les conseils de Bérenger. Ce dernier, loyal à l'empereur, entre en guerre contre Bernard de Septimanie et il s'empare des comtés de Rousillon, de Razès et de Conflent. En , il occupe le centre du Roussillon, à Elne. Finalement, au mois d'octobre de la même année, les victoires des forces impériales obligent Pépin et Bernard à comparaître devant l'empereur au plaid tenu dans le palais de Jocondiac. Pépin est dépossédé de son royaume et exilé à Trèves, tandis que ses domaines sont accordés à son demi-frère Charles. Bernard et son frère, Gaucelme, accusés d'infidélité, perdent également leurs domaines, qui sont donnés à Bérenger – Barcelone, Gérone –, qui se trouve désormais à la tête d'un vaste territoire.
Mais Bérenger ne se trouve pas capable de contrôler un aussi vaste ensemble de domaines. En 833, le comte d'Urgell et de Cerdagne, le noble hispanique GalindoIer, usurpe les territoires de Pallars et Ribagorce, qui dépendaient du comté de Toulouse. L'année suivante, Bérenger obtient les comtés d'Urgell et de Cerdagne pour l'un de ses proches, Sunifred, issu d'une famille de l'aristocratie gothique, frère du comte de CarcassonneOliba, et en conflit avec Bernard de Septimanie.
En 834, alors que Lothaire, en révolte contre Louis le Pieux, remporte des succès, Pépin se réconcilie avec son père. Il a le soutien de Bernard et de Gaucelme – ce dernier est tué par Lothaire à Chalon-sur-Saône. Le , à l'assemblée de Quierzy, Pépin retrouve son royaume d'Aquitaine et Bernard réclame en récompense qu'on lui rende ses domaines. En juin 835, l'empereur convoque Bérenger et Bernard à une assemblée à Crémieu, afin de régler définitivement le partage des comtés de la Septimanie et de la Marche d'Espagne. Mais pendant le voyage, Bérenger meurt de façon inattendue et tous ses comtés passent entre les mains de Bernard.