Charles-Grégoire de Mecklembourg est le fils cadet du duc Georges de Mecklembourg (1899-1963) et de sa première épouse Irène Raïevskaïa (veuve Tolstoï) (1892-1955)[1]. Il passe ses premières années au château de Remplin qui est incendié par les nazis en 1940 et son père déporté au camp de concentration de Sachsenhausen en février 1944. Le jeune garçon vit alors avec sa famille à partir de mars à Sigmaringen à l'invitation de la princesse Marguerite de Hohenzollern.
Le jeune homme se passionne pour l'art et fait des études de musique, d'histoire de l'art et d'histoire au conservatoire de Constance et à l'université Eberhard Karl de Tübingen[2] dont il sort en 1964. Il est docteur d'histoire de l'art en 1968. Il est ensuite enseignant à Stuttgart et à Tübingen.
Il épouse en 1965 la princesse Marie Marguerite de Hohenzollern (1928-2006)[1], fille du prince François-Joseph de Hohenzollern. Ils n'eurent aucune descendance.
Charles-Grégoire de Mecklembourg est l'auteur de plusieurs ouvrages reconnus d'histoire de l'art et de musicographie.
