En 2002, il devient chef de la police judiciaire du canton de Glaris, avant d’être nommé en , commandant de la police cantonale. À ce titre, il est en partie responsable d'un raid controversé de la police dans un centre de réfugiés en 2003[2].
Il est nommé au poste de commandant de la Garde suisse par le pape Benoît XVI le [1] en remplacement de Elmar Theodor Mäder, et prend ses fonctions au mois de décembre suivant[3]. En son honneur, Johann Schmidberger fait réaliser en 2009 une armure avec casque, ornée de ses armoiries familiales aux côtés de celles du pape[4]. En , Daniel Anrig déclare à la veille de la prestation de serment de 32 nouveaux gardes suisses sur la chaîne de télévision privée Italia 1, ne pas être opposé au recrutement de femmes dans la Garde: «Personnellement, je peux l'imaginer pour un jour ou l'autre»[5].
La période entre 2012 et 2014 est marquée par des querelles internes. Ainsi, en 2012, c’est le chef de la police du Vatican, Domenico Giani, et non Anrig, qui reçoit une distinction de l’association catholique internationale Tu es Petrus pour ses mérites en matière de sécurité du pape. Dans l’éloge, Giani est qualifié d’«ange gardien du pape»[6]. Le , la destitution d’Anrig survient de manière inattendue et est largement commentée dans les médias[7]. Il aurait dirigé d’une main de fer et vécu dans un logement de luxe. Son style militaire aurait irrité le pape François. Le pape et d’anciens gardes démentent toutefois ces affirmations[8].
Après son départ de la Garde, Anrig est chef de la section d’état-major de la police de l'aéroport de Zurich, au sein de la police cantonale de Zurich(de). Cette nomination suscite certaines critiques[9],[10], et il reste à son poste de 2015 à 2020.
En 2024, le tribunal du district de Meilen le condamne à une peine de prison de dix mois avec sursis et à une amende de 1 000 CHF pour avoir menacé un homme avec une tronçonneuse[13].
