En 1979, Carrió commence une carrière dans les services publics comme conseillère technique pour le procureur de la province du Chaco[4]. En 1980, elle est mutée au bureau du solliciteur[5]. De 1986 à 1988, elle est directrice du département des droits de l'homme à la faculté de droit de l'université de Buenos Aires[6].
Après la dissolution de l'Alliance pour le travail, la justice et l'éducation(en) en 2000, Carrió approche le Parti socialiste démocratique ainsi que d'autres politiciens de gauche insatisfaits de leurs partis et forme un front informel, le Argentinos por una República de Iguales (ARI). Après des dissensions, les socialistes quittent, ainsi que Carrió et d'autres. Ensemble, ils forment l'Afirmación para una República Igualitaria en 2002.
Après l'élection de 2007, Carrió déclare qu'elle ne se présentera plus comme candidate à la présidence[14]. Elle se ravise et le , présente sa candidature pour l'élection présidentielle de 2011[15]. Elle obtient 1,84% des voix.
Le , elle présente sa démission de son poste de députée[16].
