Frank Longstaff prend sa première licence au Colchester Rovers Cycling Club. Doté d'un gabarit plutôt imposant, il se décrit avant tout comme un sprinteur[1]. Il termine notamment quinzième du kilomètre aux championnats d'Europe juniors en 2015. Deux ans plus tard, il devient vice-champion de Grande-Bretagne du scratch chez les élites[2]. Il obtient également diverses victoires dans des épreuves nationales sur route.
Lors de la saison 2024, il est sacré champion de Grande-Bretagne de l'américaine, aux côtés de son coéquipier Tom Ward[3]. Il s'impose par ailleurs sur une étape du Tour d'Albanie, dans le calendrier de l'UCI Europe Tour