Gaz dans les centres de stockage souterrains de déchets radioactifs
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Les gaz dans les centres de stockage souterrains de déchets radioactifs sont un sujet d'intérêt pour la sécurité du stockage de ces déchets, qui est dans le milieu de l'industrie nucléaire considéré comme la meilleure solution en matière de gestion des déchets radioactifs. Or, la production de gaz dans ce milieu supposé confiné traduit une évolution géochimique du milieu, évolution susceptible, à long terme, d’affecter la sûreté du stockage et son environnement.
La commission de sûreté nucléaire allemande (de) (Reaktor-Sicherheitskommission ou RSK) a commandité des études[Quand ?], sous lenom Gase im Endlager afin de mieux évaluer les mécanismes de production et les conséquences potentielles de l’accumulation de gaz dans les formations géologiques profondes de centres d'enfouissement de déchets radioactifs. Des expérimentations faites dans les laboratoires de recherche souterrains ont lieu en France, en Suisse et en Belgique[1],[2],[3],[4],[5],[6],[7],[8],[9],[10],[11],[12],[13], qui ont permis de mettre à jour divers processus de production, de consommation et de transport de gaz dans la roche, dans des galeries ventilées ou non, dans les alvéoles et dans les forages, etc. mais ces processus sont encore incomplètement compris.
En complément des contraintes géomécaniques liées à la longue durée du confinement, la génération de gaz est l’un des enjeux les plus sensibles pour la sûreté des stockages en grande profondeur.
la corrosion anaérobie des métaux enfouis génère de l’hydrogène, tandis que le métabolisme bactérien produit du méthane. À cela s’ajoute la radiolyse de l’eau contenue dans les déchets organiques, ainsi que la décroissance alpha des actinides.
Ces gaz ne s'évacuent que très lentement dans la roche hôte, ce qui peut entraîner une augmentation progressive de la pression, susceptible de dépasser la pression lithostatique. Divers calculs[Lesquels ?] de diverses organisations[Lesquelles ?] ont ont estimé que la pression pourrait ainsi atteindre 20 voire 40 bars, ce qui pourrait mettre en cause la sûreté à long terme des installations souterraines de stockage.
Face aux incertitude entourant la cinétique et l’intensité de la formation des gaz demeure un facteur de risque critique.[réf. nécessaire]. Un début de solution consisterait à augmenter artificiellement la porosité de la roche pour permettre l'évacuation des gaz. Mais la commission de sûreté nucléaire allemande (RSK) souligne que cela altérerait l'effet barrière attendu de la roche hôte[réf. nécessaire].
Plusieurs processus physico-chimiques sont à l’origine de cette production de gaz[14] :
Avant même l'arrivée des déchets radioactifs, une génération de gaz existe, dépendant notamment de facteurs physico-chimiques tels que la nature de la roche, du pH, de la température, de la présence d’eau, d’oxygène et de sulfate, qui vont secondairement favoriser la corrosion des métaux et activer des chaines de réactions chimiques et biochimiques. Les principaux mécanismes identifiés sont la corrosion anoxique des matériaux métalliques, générant principalement de l’hydrogène ; la radiolyse de l’eau et de la matière organique sous l’effet des rayonnements, produisant de l’hydrogène, de l’oxygène, du dioxyde de carbone, du méthane et d’autres gaz ; la dégradation microbienne et chimique de la matière organique, responsable de la formation de méthane, de dioxyde de carbone, de sulfure d’hydrogène et d’ammoniac ; ainsi que la production d’hélium par décroissance alpha. Par ailleurs, certains radionucléides peuvent être libérés sous forme gazeuse, notamment l’iode 129, le chlore 36, le tritium, le carbone 14, l’argon 39 et le krypton 85, issus de la fission ou de l’activation nucléaire. Le radon (222Rn et 220Rn) est également généré (par désintégration naturelle de l’uranium et du thorium présents dans la roche). À l’échelle du stockage de Bure par exemple, la production de gaz, en particulier d’hydrogène, dans les alvéoles peut se poursuivre sur des durées de plusieurs centaines de milliers d’années, essentiellement sous l’effet de la corrosion anoxique et des phénomènes radiolytiques. Le laboratoire a pour mission de notamment comprendre finement ces mécanismes afin d'évaluer les impacts à long terme de ces gaz sur la stabilité et la sécurité du stockage souterrain.
Selon une étude publiée par la Commission européenne[15], les principaux mécanismes de formation de gaz dans les stockages de déchets radioactifs sont la corrosion anaérobie, la dégradation chimique, thermique et microbienne des déchets, la radiolyse de l’eau et la décroissance alpha. Parmi les gaz produits, l’hydrogène apparaît comme le plus abondant, ce qui renforce les préoccupations liées à la pression et à la réactivité chimique dans les environnements confinés.
En France, le laboratoire de Bure construit par l’Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) en Meuse/Haute-Marne, vise, notamment, à étudier les échanges gazeux et l’évolution chimique de l’air dans des ouvrages confinés tels que galeries, micro-tunnels et forages faits à grande profondeur dans une roche argileuse (du Callovo-Oxfordien, dépôt sédimentaire daté d'il y a environ 160 millions d’années)[14]. Là, une station autonome de surveillance (baptisée Flair soil™) assurer un suivi in situ, continu et en temps réel de la composition gazeuse. Elle intègre deux instruments[14] : un spectromètre de masse quadripolaire, capable d’analyser une large gamme de gaz (hydrocarbures légers, gaz nobles, gaz à effet de serre, O₂, H₂, N₂, CO, H₂S) ; et un spectroscope laser infrarouge (Picarro) mesurant simultanément les concentrations de CO₂, CO et CH₄. Au début des années 2020, près plusieurs mois de tests, le dispositif a été déployé dans une galerie et des micro-tunnels fermés (bien avant l'arrivée de déchets radioactifs), révélant des variations significatives de la composition gazeuse selon les périodes de ventilation et d’activité humaine. Les analyses montrent qu'il existe là des sources et des puits de CO₂, CO et CH₄ liés à divers processus : dégazage à partir de l’eau interstitielle de la roche, ventilation, activité humaine, émissions de moteurs thermiques, émanation de carbonatation du béton[14]. Dans les micro-tunnels, la corrosion anoxique de l’acier a permis de détecter du dihydrogène à quelques ppm. Ces observations soulignent l’importance des interactions entre les gaz, les matériaux cimentaires (puits de CO₂), l'argile du Callovo-Oxfordien (source de CO₂, CO et CH₄), et les structures métalliques. Pour la première fois, la présence de CO dans ces ouvrages a été quantifiée, ouvrant la voie à une meilleure compréhension des mécanismes de production et de consommation de ce gaz dans un environnement souterrain confiné[14].
Devenir de ces gaz
En stockage géologique profond, durant la construction et le fonctionnement du site, une partie des gaz sera évacuée par la ventilation. Une fois le site définitivement fermé, une partie des gaz produits par divers processus sera passivement consommée par des réactions chimiques, tels que la carbonatation des bétons, ou par des processus biologiques, tels que la transformation microbienne de l’hydrogène en méthane.
Selon les conditions physicochimiques locales et selon la solubilité des gaz dans l’eau, certains resteront principalement sous forme gazeuse tandis que d’autres se dissoudront largement. On suppose que les gaz dissous vont plus facilement interagir avec les matériaux présents au point d’émission, alors que ceux peu solubles réagiront moins[16]. Quand la production de gaz dépasse la capacité de dissolution et de diffusion du milieu, une accumulation en phase gazeuse peut se produire, entraînant une augmentation de la pression dans les ouvrages de stockage[3],[4].
