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En 1990, il est élu gouverneur de l'Ohio en battant son adversaire, Anthony J. Celebrezze Jr., et succède ainsi au gouverneur démocrate Richard Celeste. Il est réélu en 1994 avec 72% des voix contre le démocrate Robert L. Burch Jr. En novembre 1998, il est élu sénateur de l'Ohio au Congrès des États-Unis, reprenant le siège du sénateur démocrate John Glenn, laissé vacant. En novembre 2004, il est réélu sénateur avec 64% des voix contre 36% au démocrate Eric Fingerhut.
Voinovich est un républicain modéré[3] qualifié de Republican In Name Only par ses adversaires conservateurs.
Par exemple, il a voté contre les réductions d'impôts du GOP et a été l'un des premiers membres de son parti à appeler à un retrait des forces armées des États-Unis en Irak; une position qui a provoqué des querelles avec son compatriote républicain John McCain d'Arizona lors d'une réunion à huis clos en 2007[3].
Les statistiques de vote de Roll Call montrent que, pendant l'administration du président George W. Bush, Voinovich s'est rangé du côté de son caucus dans 83% des votes jusqu'en , où il a divergé des démocrates; seuls six autres sénateurs du GOP se sont détachés du parti plus fréquemment[3].
Il déclara notamment, en larmes, à la tribune du Sénat:
«
Nous allons tous voter demain et j'ai bien peur que lorsque nous allons aller aux urnes, que beaucoup trop de mes collègues… que beaucoup trop de mes collègues ne vont pas comprendre que cette nomination est très très importante pour notre pays, à un moment stratégique alors que nous avons besoin d'amis dans le monde entier. Nous avons besoin de quelqu'un là-bas qui sera capable de faire le boulot. Et je sais, des collègues vont me dire “Ah, George, laisse tomber, ça va marcher”. Je ne veux pas prendre ce risque. Je suis revenu ici, j'ai entrepris un nouveau mandat, parce que je me préoccupe de mes enfants et de mes petits-enfants. J'espère seulement que mes collègues vont prendre le temps nécessaire, et qu'avant d'aller aux urnes, ils auront réfléchi sérieusement pour savoir si nous devons envoyer ou non John R. Bolton aux Nations unies.»
