Fils de l'horloger David Henri Grandjean, Henri effectue un apprentissage d'horloger dans sa ville natale du Locle[1]. En 1824, il émigre au Brésil où il est responsable des comptoirs ouverts par son père[1]. Il rentre en Suisse en 1830 et prend la tête de l'entreprise de son père qui est désormais nommée H. Grandjean & Cie[1]. Les chronomètres de précision constituent la spécialité de cette entreprise[1]. Il joue également un rôle important dans la création de l'Observatoire cantonal de Neuchâtel et de l'École d'horlogerie du Locle[1].
Républicain, il est, lors de la révolution de 1848, membre du Comité révolutionnaire du Locle[1]. Membre du Parti radical-démocrate, il est, après le succès de la Révolution, l'un des neuf membres du gouvernement provisoire du canton de Neuchâtel et siège à l'Assemblée constituante de 1848[1]. Il est élu au Grand Conseil du canton de Neuchâtel dans la foulée et y reste jusqu'à son décès en 1879[1]. Parallèlement, il siège à deux reprises au Conseil national, une première fois entre 1857 et 1860 et une deuxième fois entre 1866 et 1869[1].
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