Elle naît au petit château d'Aymer, dans une famille aristocratique de Saint-Georges-de-Noisne, près de Poitiers. Elle a deux frères, Louis (1761-1818) et François René Dominique (1771-1839). Enfant, elle séjourne à l'abbaye Sainte-Croix de Poitiers pour mieux préparer sa première communion. Son père, Louis-René Aymer, marquis de La Chevalerie et seigneur de La Fortranche, décède alors qu'elle a onze ans. Évoluant dans la société française durant les dernières années de l'Ancien Régime, Henriette reçut une éducation imprégnée des valeurs religieuses de la tradition française et d'une formation quelque peu superficielle, considérée comme digne d'une femme[3]. Dans sa jeunesse, sa vie était centrée sur les événements prestigieux de l'aristocratie, mais elle fut arrêtée en avec sa mère pendant la Révolution française pour avoir hébergé des prêtres persécutés[4]. Échappant de justesse à l'exécution, elle fut libérée en .
En prison, elle commença une vie religieuse. Elle fut libérée en , à l'âge de vingt-huit ans. Après sa libération, elle rejoignit l'Association du Sacré-Cœur de Jésus, fondée en 1792 par Susanne Geoffroy et quelques compagnes[5]. Cette Association était un groupe de femmes qui se réunissaient secrètement pour prier et aider les prêtres cachés. Henriette appartenait à un petit groupe appelé «Les Solitaires» au sein de l'Association du Sacré-Cœur. Ce groupe se sentait davantage attiré par la vie religieuse.
C'est là qu'elle rencontra le prêtre Pierre Coudrin. Avec lui, elle fonda la Congrégation des Sacrés-Cœurs de Jésus et de Marie. À cette fin, ils s'installèrent en 1797 dans une propriété acquise par Aymer au 221, rue des Hautes-Treilles à Poitiers, appelée la «Grande Maison», auparavant appelée «Casa Morière». Le jour de Noël 1800, elle et Coudrin prononcèrent leurs vœux solennels, et ce jour peut être considéré comme la date de fondation de la Congrégation[5]. Aymer dirigea la branche féminine de la Congrégation, et Coudrin, la branche masculine[6].
En 1805, la congrégation déménagea de Poitiers à Paris, rue de Picpus, d'où le nom de congrégation de Picpus. Ce lieu devint la Maison-Mère. L'image de Notre-Dame de la Paix, vénérée dans la Congrégation, y fut accueillie le [5].
Bien qu'Henriette Aymer soit restée plutôt réservée, elle fit preuve de bonté et de bienveillance envers les sœurs, ce qui lui valut le surnom de «La bonne mère». Elle réalisa plus de vingt fondations dans différentes régions de France, contribua à la formation des sœurs et soutint les supérieures qu'elle nomma dans les communautés locales[3].
Le , elle fut victime d'un accident vasculaire cérébral et resta paralysée du côté droit. Elle mourut en 1834. Le procès de béatification débuta en . La phase diocésaine s'acheva en 2008.
