Zimmermann fait son entrée dans les majeures avec Washington le contre les Braves d'Atlanta, match dans lequel il est crédité de sa première victoire[3]. En ajoutant une seconde victoire six jours plus tard à l'occasion d'un départ face aux Mets de New York, Zimmermann devient le premier lanceur partant de la franchise des Nationals (incluant les années où la franchise évoluait à Montréal) à mériter la victoire à ses deux premiers matchs dans les majeures depuis Randy Johnson en 1988[4].
Éprouvant des douleurs au coude droit, le jeune droitier voit sa saison prendre fin après avoir amorcé 16 rencontres pour les Nationals en 2009. Son dossier au moment d'être blessé est de quatre victoires et sept défaites, avec une moyenne de points mérités de 4,63 et un total de 92 retraits sur des prises en 91 manches et un tiers lancées. En août, il subit une opération de type Tommy John. On annonce alors que sa convalescence devrait durer 18 mois[5].
Saison 2010
Sa réhabilitation s'avère rapide après son opération. Le lanceur poursuit son apprentissage dans les mineures durant la saison 2010 et obtient un rappel du club de Washington à la fin août. Il demeure avec l'équipe pour le reste du calendrier régulier. Il obtient sept départs en 2010 avec les Nationals, remportant une décision et encaissant deux défaites.
Saison 2011
Jordan Zimmermann au monticule en 2011 pour les Nationals.
Zimmermann montre une belle progression en 2011 alors qu'il abaisse sa moyenne de points mérités à 3,18 en 161 manches et un tiers lancées. Lanceur partant des Nationals en 26 occasions, il remporte 8 victoires contre 11 défaites et réussi son premier match complet en carrière le malgré un revers de 1-0 face aux Angels de Los Angeles[6].
Co-meneur de la Ligue nationale (avec Adam Wainwright des Cardinals de Saint-Louis[8]) pour les victoires avec 19, contre 9 défaites, en 2013, Zimmermann honore sa première sélection au match des étoiles 2013 et termine 7e au vote de fin d'année désignant le lauréat du trophée Cy Young remis au meilleur lanceur[9]. En 32 départs, sa moyenne de points mérités s'élève à 3,25 en 213 manches et un tiers lancées. Il atteint un nouveau record personnel de 161 retraits sur des prises, réussit 4 matchs complets et ses deux blanchissages en font le co-meneur, avec Wainwright, de la Ligue nationale[8].
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