À la suite des importants dégâts causés par l'ouragan Katrina, elle est temporairement évacuée à Houston. Elle s'investit pour rebâtir la ville, notamment son quartier de Broadmoor, par le biais de l'association pour laquelle elle travaillait avant la catastrophe. Ce travail de reconstruction se matérialise notamment par l'investissement dans la bibliothèque de quartier, alors dévastée malgré sa place au cœur du projet de rénovation urbaine. Installé dans un nouveau bâtiment, ce lieu conservera en partie son nom et ouvrira de nouveau ses portes en sous le nom de Rosa F. Keller Library and Community Center[2].
En , elle est élue au conseil municipal de la ville de La Nouvelle-Orléans[3] et est réélue en 2014.
En , elle annonce sa candidature au poste de maire de la ville pour succéder à Mitch Landrieu. Le suivant, elle est élue en obtenant 60,4% des voix face à son adversaire Desiree Charbonnet[4]. Le , elle entre en fonction, devenant la première femme maire de la ville.
Elle est réélue pour un second mandat le avec 64,7% des voix[5]. Le deuxième mandat de Cantrell a été éclipsé par une grave crise. Le , une attaque se produit dans le quartier français populaire de la ville, au cours de laquelle un véhicule fonce dans une foule de personnes puis le conducteur ouvre le feu sur les passants. Au moins 15 personnes sont tuées et plus de 35 autres sont blessées dans cette attaque[6].
Le , un grand jury dépose un acte d’accusation de corruption de onze chefs d’accusation contre LaToya Cantrell. Elle est accusée d’avoir eu une liaison avec un garde du corps fourni par la police de la Nouvelle-Orléans. Les accusations comprennent la fraude, le faux témoignage devant un grand jury, l’obstruction à la justice et le complot[7].
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