Ses travaux se concentrent sur la composition chimique des étoiles et des nébuleuses. Il est l'un des premiers astronomes à affirmer que certaines différences dans les spectres stellaires et nébulaires sont causées par des différences dans leur composition chimique. Aller écrit un certain nombre de livres, dont Atoms, Stars, and Nebulae, dont la troisième édition est publiée en 1991 (ISBN0-521-32512-9). Il publie 346 articles de recherche entre 1935 et 2004.
En 2011, l'un de ses trois fils, Hugh Aller, est professeur et sa belle-fille, Margot Aller, chercheuse au département d'astronomie de l'Université du Michigan.
