En 1836, Ryllo est envoyé en Haute-Mésopotamie (l’Irak actuel) pour y seconder le père Paolo-Maria Riccadonna, supérieur de la Mission de la Syrie. Il est chargé de faire une enquête apostolique sur l’Église catholique chaldéenne. Il est question d’ouvrir un collège central en Asie pour les étudiants venant de pays sous influence musulmane, c'est-à-dire l’Empire ottoman, l’Égypte et même certaines régions de l’Inde. Beyrouth est choisi comme lieu de fondation. Après un bref séjour à Rome – il y fait sa profession religieuse définitive le – Ryllo arrive à Beyrouth comme supérieur de la Mission de Syrie, pour y fonder le collège jésuite (1839).
Les travaux prennent du retard en raison de la révolte libanaise contre le pouvoir égyptien qui, amorcée en 1831, s’éternise malgré le soutien de la France. Responsable de la délégation apostolique en Syrie, Ryllo s’efforce d’aider les victimes du conflit, mais il lui est impossible de maintenir une neutralité officielle, difficile mais requise. Le supérieur généralJean-Philippe Roothaan, estime nécessaire de le rappeler et de suspendre provisoirement le projet du collège ().
Envoyé à Malte pour y établir une présence stable des jésuites Ryllo s’engage dans la prédication mais après trois mois doit interrompre ce ministère sur ordre de l’archevêque de Malte. Il se consacre alors au ministère du sacrement de pénitence, donne des retraites spirituelles et recrute des volontaires qui, espère-t-il, pourront être religieux missionnaires dans les pays du Levant ou en Afrique intérieure. Il passe quelque temps en Sicile, ou sa prédication est appréciée. En il est de retour à Rome où il est nommé recteur du Collège urbain’ de la 'Propaganda Fide' (-).
A la suggestion de Don Annetto Casolani(en) chanoine de Malte Grégoire XVI crée le un vicariat apostolique couvrant l’Afrique centrale (Soudan, Abyssinie, Sahara) Casolani, consacré évêque en est le vicaire. Ryllo accepte de l’accompagner et le seconder. Cependant Casolani, après quelques incidents désagréables, renonce à être vicaire et souhaite exercer son apostolat comme simple missionnaire, sans responsabilité de gouvernance.
Aussi, à son arrivée a Alexandrie () Ryllo est nommé pro-vicaire apostolique du nouveau vicariat, en place de Casolani: quatre compagnons de mission l’accompagnent y compris le même Casolani. Ils se dirigent vers le sud et passent par Le Caire en juillet 1847. En octobre le voyage se poursuit sur le Nil et à dos de chameau à travers le désert, dans des conditions très pénibles. Ryllo arrive, épuisé et malade, à Khartoum le : il est aux portes de la mort. Bien qu’installé dans la plus grande pauvreté sa santé semble s’améliorer. Il fait quelques voyages de reconnaissances dans l’intérieur du pays et fonde une école pour enfants rachetés sur le marché d'esclaves. Mais bientôt il fait une grave rechute et meurt, à Khartoum, le .
Empire russe
Soudan
