Raymond Grandjean commence à peindre dans les années 1940[2]. Sa première exposition est collective à Lyon du au au Foyer des artistes (place des Terreaux). Sa première exposition monographique a lieu en 1955 à Paris à la galerie Colette Allendy.
Il a été figuratif, abstrait, pop-art, expert du collage comme Philibert-Charrin (peintre en collage lyonnais). Raymond Grandjean a écrit, co-écrit ou illustré de nombreux livres. Il en a écrit un sur les collages[3].
En 1959, il est repéré et exposé par la galerie Philadelphie à Paris d'octobre à . Il sera soutenu plusieurs années et exposé par la galerie Philadelphie, notamment en 1961 et 1963 puis par Paul Gauzit, propriétaire la galerie Le Lutrin (Lyon 2) durant une grande partie de sa carrière. Il fut exposé lors de l'ouverture de la galerie en 1964[4].
Sa peinture, connue principalement sur une période abstraite et de tendance géométrique, est plus une vision de la ville, de son équilibre, de ses perspectives qu'une description. Certains évoquent un style proche de Paul Klee ou Joan Miró[5].
Il a beaucoup exposé et réalisé des fresques murales à Lyon, notamment du métro lyonnais dans la station Gratte-ciel.. Une de ses fresques a malheureusement été détruite en 2010 par négligence[6].
Raymond Grandjean aimait Franz Kafka, il a d'ailleurs entièrement recopié le texte et a créé des dessins, des aquarelles, des lavis sur l'œuvre de Kafka. Ce document a été imprimé dans un livre en 2015[8].
