リードヴォーカルはブライアン・ウィルソン。本作品はアルバム発売に先立ち、ブライアン・ウィルソン名義で1966年3月7日にソロシングルとして発表された。B面は『サマー・デイズ』に収録されていたインストゥルメンタル曲「恋の夏（Summer Means New Love）」。全米32位を記録。「あまり売れなくて良かった。そのおかげでビーチ・ボーイズが存続したしね」とブライアンは述べている。また、ブライアンが『ペット・サウンズ』中で最も気に入っている曲だと述べている。
作詞者のトニー・アッシャーによれば、当初「キャロル・アイ・ノウ（Carol I Know）」とするつもりだったが、ブライアンには「キャロライン・ノー」と誤って伝わり、そのまま現在の曲名になったという。また、元々は現在聴けるバージョンよりもさらにスローな曲だったが、ブライアンの父マレー・ウィルソンの提言により大幅にスピードが上げられたとのことである。オリジナルのスピードは『ペット・サウンズ・セッションズ』で聴くことができる（モノラルとステレオの2バージョン収録）。
