およそ70年にわたる長い芸能生活を送り、特に子ども向けテレビ番組やアニメーションの分野で知られる存在となった。自身の名を冠した『The Chuck McCann Show』の司会として人気を博し、さらにパロディ色の強いコメディ・アルバムも制作していた。
テレビでは、ボブ・ケイン原作のアニメ『クール・マックール』など、数多くの作品で声優として活躍し、シリアル「ココアパフス」のマスコット、サニー・ザ・カッコーバードの声でも親しまれる。
1960年代には『Turn-On』にも出演し、CBSの土曜朝のシットコム『Far Out Space Nuts』ではボブ・デンバーと共演、この作品の共同創作者でもあった。また、ライトガード制汗剤の長寿CMシリーズでは、隣家のバスルームから「Hi, guy!」と声をかける陽気な隣人役で強い印象を残している[1]。
スタン・ローレル役のジム・マクジョージと組み、オリバー・ハーディの物まねで各種商品のCMに出演するなど、往年のコメディへの敬愛を仕事に反映させてきた。1965年には、ローレル&ハーディ作品のファンクラブ組織「Sons of the Desert」の5人の創設メンバーの1人となり、その遺産の継承に尽力しているる。俳優としてもドラマ『刑事コジャック』に出演するなど、バラエティだけでなく一般ドラマにも顔を出した。
映画では『愛すれど心さびしく』に出演した後、再びコメディ志向を強め、ティム・コンウェイと共演した『They Went That-A-Way & That-A-Way』(1978年)などで助演・共演を重ねた。1990年代には、ドン・アダムズの弟ディック・ヤーミーを励ますために結成されたコメディアン仲間の集まり「Yarmy's Army」に参加し、ハーヴェイ・コーマン、シェリー・バーマン、ティム・コンウェイら同世代の芸人たちと交流を深めているる。この活動は、仲間内の支援ネットワークとしても知られるようになった。
2000年代以降も精力的に活動し、オーディオドラマ『The Radio Adventures of Dr. Floyd』ではベンジャミン・フランクリンや主人公の父親役を演じ、ドラマ『ボストン・リーガル』では裁判官として複数回出演、2008年の最終回にも登場している。2007年にはラジオドラマ『Adventures in Odyssey』で悪役ダルトン・カーンの声を務め、アニメ企画『Random! Cartoons』でも複数のキャラクターを演じるなど、声優としての幅広い技量を見せた。晩年の2017年には、1960年代の大統領一家パロディ盤『The First Family』へのオマージュとして、ケヴィン・ショーン・マイケルズと共に風刺的ポッドキャスト「Trump: The Last Family」を制作し、時事ネタを笑いに昇華する姿勢を最後まで貫いた。
2018年4月8日、うっ血性心不全で死去し、83年の生涯を閉じた[2]。