Fue designado como Secretario Presidencial para la Reforma Administrativa, cargo que ocupó entre 1968 y 1970 en la presidencia de Carlos Lleras Restrepo.
Jaime Castro durante su campaña a la Gobernación en 2007.
Se le reconoce en Colombia como una de las figuras relevantes en los procesos de reforma administrativa y descentralización del Estado. Durante el gobierno de Carlos Lleras Restrepo, participó en la reforma constitucional de 1968, que introdujo cambios orientados a la modernización y reorganización de la administración pública. Junto con juristas y reformistas como Jaime Vidal Perdomo, hizo parte de los actores vinculados a la transición desde un modelo centralista hacia esquemas de descentralización administrativa. Esta labor tuvo continuidad posteriormente en la Asamblea Nacional Constituyente de 1991, donde promovió el fortalecimiento de la autonomía territorial.[citarequerida]
En 1970 fue designado por el presidente Misael Pastrana como Secretario Jurídico de la Presidencia de la República, cargo que ocupó entre 1970 y 1973. Posteriormente se desempeñó como ministro de Justicia y Derecho entre 1973 y 1974. En 1978 fue elegido senador de la República, período durante el cual respaldó la candidatura presidencial de Alfonso López Michelsen. Ocupó el escaño durante ocho años, hasta 1982, cuando se retiró para participar en la preparación de la campaña presidencial de López Michelsen, que no resultó exitosa.
Durante su administración se adelantaron procesos de reorganización administrativa y fiscal del Distrito Capital. Asimismo, promovió la elaboración y aprobación del Estatuto Orgánico de Bogotá, instrumento que reglamentó el funcionamiento institucional de la ciudad conforme a lo establecido en la Constitución Política de 1991.
Tras finalizar su mandato como alcalde, se dedicó a actividades académicas. En 2003 regresó a la actividad política como candidato nuevamente a la Alcaldía de Bogotá, pero retiró su aspiración semanas antes de las elecciones tras no recibir el aval oficial de su partido. Aun así, obtuvo el cuarto lugar en la votación.
Después de estos procesos, se distanció de la dirección nacional del Partido Liberal y en 2011 participó en una corriente interna orientada a promover cambios en la conducción del partido, junto con figuras como Iván Marulanda Gómez y Yolanda Pinto de Gaviria.