Alors qu’il s’apprête à terminer son mandat de 6 ans en tant que provincial des Jésuites le père D’Souza reçoit la nouvelle de sa nomination () comme deuxième évêque du diocèse de Raiganj, un diocèse largement rural de la partie centrale du Bengale occidental, dont la population est en grande partie santale. Il est ordonné évêque le , des mains de Linus N. Gomes[1].
Alphonsus D’Souza hérite de 11 paroisses lorsqu’il prend les rênes du diocèse en 1987. Elles sont au nombre de 33 au moment de sa mort, vingt-neuf ans plus tard. Il a invité et accueilli divers instituts religieux pour développer le travail d’éducation. Un centre social a été ouvert ainsi qu’un petit séminaire (en 1988). La construction de la cathédrale est également à mettre à son crédit.
En 2014, arrivé à l’âge de 75 ans et de santé déficiente, Alphonsus D’Souza présente sa démission au pape François qui lui demande de rester à son poste jusqu’à ce qu’un successeur soit nommé. Deux ans plus tard, il est toujours à la tête du diocèse lorsqu’il meurt inopinément le [1], dans la sacristie de sa cathédrale, alors qu’il se préparait à célébrer l’Eucharistie.
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