Lorsque son mari quitte la direction du Théâtre-Lyrique en 1868 (entre-temps transporté dans sa nouvelle salle, place du Châtelet), elle retourne à l'Opéra-Comique puis intègre l’Opéra de Paris où elle se produira jusqu'en 1885, parallèlement à une carrière internationale.
Elle prend sa retraite en 1885 avec le rôle de Marguerite et enseigne le chant dans son appartement parisien. Son élève la plus notable est Marie Delna[3].
Soprano lyrique léger au timbre frais, elle sut charmer le public par l'agilité de ses vocalises et ses trilles dans les aigus.
↑(en) Sean M. Parr, «Caroline Carvalho and nineteenth-century coloratura», Cambridge Opera Journal, vol.23, nos1/2, , p.83-117 (ISSN0954-5867, e-ISSN1474-0621, JSTOR41494575).