De 1896 à 1901, il exerce plusieurs fonctions pastorales, dont celles d'économe au juniorat du Sacré-Cœur (1896-1897), de professeur de sciences au scolasticat Saint-Joseph (1897-1898), puis de vicaire à Mattawa (1898-1899) et d'économe à Saint-Paul-des-Métis (1899-1901)[1].
En 1901, il fonde et devient curé de la paroisse Sainte-Famille d'Ottawa[2]. Il prend alors une part active dans la lutte pour les droits scolaires des Franco-Ontariens et devient le porte-parole des ouvriers au sein de l'Association canadienne-française d'éducation de l'Ontario (ACFÉO) en 1910. De 1910 à 1934, il sera directeur du secrétariat de cette association[1].
Le Droit
En 1913, il fonde le journal Le Droit, où il s'entoure de collaborateurs avec qui il partage les mêmes idées nationalistes et religieuses. Dès la fondation de l'organisme en 1910, le père Charlebois siège au comité exécutif de l'Association canadienne-française d'éducation d'Ontario (ACFEO) et noue des liens avec les nationalistes québécois, dont l'abbé Lionel Groulx[2].
Mais il se fait également des ennemis parmi le clergé irlando-catholique qui l'accusent de radicalisme.
En 1930, les conservateurs reviennent au pouvoir à Ottawa et considèrent que le P. Charlebois est trop proche du Parti libéral et, après plusieurs démarches impliquant le recteur de l'Université d'Ottawa, le père Gilles Marchand, et MgrAndrea Cassulo, Charlebois est limogé. Il est alors écarté du Droit par les pères oblats qui l'évincent également, en 1934, de l'ACFEO et de la région d'Ottawa[1].