Il est nommé enseigne des Grenadier Guards en 1816, promu capitaine du 28e régiment en 1820 et lieutenant-colonel du 72e régiment en 1825. Il est élu au Parlement pour le Bourg pourri de Tregony en 1831, mais démissionne de son siège l'année suivante en devenant l'intendant du manoir de East Hundred. Le , il quitte le 72e et devient lieutenant-colonel du 90e régiment en remplacement de Georges Russell[2].
En 1833, il se marie avec Charlotte Eliza Vivian, fille aînée de Hussey Vivian (1er baron Vivian). Leur enfant unique, Charlotte Letitia Caroline Arbuthnot (décédée en 1884), épouse Herbert Harley Murray. De retour comme lieutenant-colonel du 72e régiment le , il est breveté colonel le . Lorsque Robert Peel devient Premier ministre, la reine Victoria demande à Charles de devenir son écuyer ordinaire. Il remplace Alfred Paget à ce poste le . Deux mois plus tard, Peel lui propose de l'aider à entrer au Parlement, mais après discussion avec son père, il décide qu'il serait plus utile à la cour.
En 1842, le 72e est appelé à aider à réprimer les grèves générales de 1842(en) dans le Lancashire. Alors qu'il soutient la police locale à Blackburn, le magistrat local a ordonné à Arbuthnot et à ses troupes de tirer sur une foule en train de lancer des pierres pour la disperser. Plusieurs émeutiers sont blessés, mais aucun mortellement[3]. Le , il cède le poste de lieutenant-colonel du 72e à Arthur Lennox.
