Originaire de Garni, Georges est élu Catholicos après la mort de Zacharie Ier en 877, avec le soutien du prince Achot Ier[1], qu'il couronne roi d'Arménie vers 885 à Bagaran[2].
À la mort d'Achot (890), il joue les médiateurs entre Smbat Ier et Abas, respectivement le fils et le frère du défunt roi[3]. Abas tente par ailleurs de lui opposer un saint homme de Sevanavank, Machtots, mais ses efforts sont vains, Machtots refusant de jouer ce rôle[4]. Georges couronne Smbat en 892[4].
En 893, à la suite du tremblement de terre qui dévaste Dvin, le Catholicos se réfugie à Etchmiadzin[5].
Smbat fait à nouveau appel à ses services de médiateur et l'envoie en 895 à Afchin, émir sajide d'Azerbaïdjan, qui a affectué ces premières incursions en Arménie. Afchin lui remet une invitation à destination de Smbat, que ce dernier, pressentant un piège, décline. L'émir fait alors emprisonner le Catholicos, qui est cependant libéré contre rançon[6].
Georges meurt en 897/898 au Vaspourakan, et Machtots lui succède[7].
