Élève du Collège de Juilly de 1650 à 1652, il entre à l'oratoire en 1658[1], prend l'habit ecclésiastique le et reçoit à cette occasion la bénédiction de Saint Vincent de Paul. Prieur commendataire de Boulogne (près Blois) en par choix de l'abbé de Rancé[2], il reçoit les ordres mineurs de l'évêque de Périgueux le , devient sous-diacre le et soutient son acte sorbonique le . Fait diacre par l'archevêque de Paris le , il réussit sa licence et ses actes de mineure le et majeure le . Ordonné prêtre le par l'évêque de Meaux, il est reçu docteur en théologie de la faculté de Paris le «31 juin 1666»[sic][3].
Il est nommé évêque de Luçon le , confirmé le et sacré le [4] par l'évêque d’Angoulême assisté des évêques de Tarbes et de Béziers. Il arrive à Luçon le et prend possession de l'évêché le . Le [5], il est nommé conseiller d’État. Dans son diocèse, il se distingue par sa charité et par ses aumônes. Il fait construire un séminaire, des maisons de retraite et des refuges pour les nouveaux convertis. Il dépense près de 24.000 livres pour faire rebâtir le clocher de sa cathédrale qui s'était écroulé quelques années avant sa nomination. Il continue les conférences ecclésiastiques de Luçon instaurées par son prédécesseur et, en 1676, il fait imprimer à La Rochelle un Catéchisme ou Doctrine chrétienne pour les évêchés de La Rochelle, de Luçon et d'Angers qui est appelé le Catéchisme des trois Henri car les trois évêques portent ce prénom. Il déploie une grande activité, en 1680 il visite 74 paroisses, en 1681, 53. Le , il réunit un synode. Il rédige ses Conférences ecclésiastiques du diocèse de Luçon sur l’épître de S. Paul aux Hébreux, touchant les devoirs & les vertus des pasteurs et des ecclésiastiques[6], ouvrage précédé d'une lettre pastorale donnée à Luçon le .
En , Henri de Barillon se rend à Paris pour être opéré de la maladie de la pierre. Le , il reçoit la communion et le , François Colot l’opère. Malgré l'extraction de la pierre et du fait d'une prise régulière d'opium faite depuis deux ans pour calmer la douleur[7], il meurt le , vers 5 heures du matin entre les bras du curé de Saint-Jacques du Haut-Pas, de l'abbé Dubos archidiacre du Luçon, de M. Dugast, grand chantre et M. Aubry son secrétaire [8]. Il est inhumé dans l'église de l'institution des oratoriens. Son cœur est transféré à Luçon et placé dans le chœur de la cathédrale le mais sa tombe a aujourd'hui disparu. Seul son épitaphe subsiste sur un pilier du déambulatoire sud de la cathédrale de Luçon. L'abbé Dubos publie en sa mémoire un Abrégé de la vie de messire Henri de Barillon, évêque de Luçon, avec des résolutions pour bien vivre, des pensées chrétiennes sur les maladies, des réflexions sur la mort, la manière de s'y préparer et des consolations contre ses frayeurs, par le même prélat, Delf, 1700, in-12[9].
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