Interface aluminate de lanthane-titanate de strontium

Dans les bonnes conditions, l'interface LaAlO ₃ /SrTiO ₃ est électriquement conductrice, comme un métal. La dépendance angulaire des oscillations de Shubnikov–de Haas indique que la conductivité est bidimensionnelle^[6], ce qui conduit de nombreux chercheurs à la désigner comme un gaz d'électrons bidimensionnel (2DEG). Une étude par microscopie à force atomique à pointe conductrice révèle que l'épaisseur de confinement du 2DEG est inférieure à 7nm, bien inférieure au libre parcours moyen dans les deux autres directions planaires, justifiant d'autant plus la bidimensionnalité du 2DEG^[7]. Bidimensionnel ne signifie pas que la conductivité a une épaisseur nulle, mais plutôt que les électrons sont confinés pour se déplacer uniquement dans deux directions. On l'appelle aussi parfois liquide électronique bidimensionnel (2DEL) pour souligner l'importance des interactions inter-électroniques^[8].

Toutes les interfaces LaAlO₃ /SrTiO₃ ne sont pas conductrices. En règle générale, la conductivité n'est obtenue que lorsque :

• L'interface LaAlO₃ /SrTiO₃ est dans la direction cristallographique 001, 110 et 111
• Le LaAlO₃ et le SrTiO₃ sont cristallins et épitaxiaux
• Le côté SrTiO₃ de l'interface est terminé par TiO₂ (ce qui fait que le côté LaAlO₃ de l'interface est terminé par LaO)^[1]
• La couche de LaAlO₃ a une épaisseur d'au moins 4 cellules unitaires^[9]

La conductivité peut également être obtenue lorsque le SrTiO₃ est dopé avec des lacunes d'oxygène ; cependant, dans ce cas, l'interface est techniquement LaAlO₃ /SrTiO_3−x au lieu de LaAlO₃ /SrTiO₃.

La source de conductivité à l'interface LaAlO₃ /SrTiO₃ fait l'objet de débats depuis des années. SrTiO₃ est un semi-conducteur à large bande interdite qui peut être dopé de type n de diverses manières. Clarifier le mécanisme derrière la conductivité est un objectif majeur de la recherche actuelle. Les quatre principales hypothèses sont les suivantes :

• "Catastrophe polaire"
• Lacunes d'oxygène
• Mélange d'ions à l'interface
• Distorsions structurelles

La catastrophe polaire a été le premier mécanisme utilisé pour expliquer la conductivité aux interfaces LaAlO₃ /SrTiO₃^[1]. Il postule que le LaAlO₃, qui est polaire dans la direction 001 (ayant des couches alternées de charges positives et négatives), agit comme une porte électrostatique sur le semiconducteur SrTiO₃^[1]. Lorsque la couche de LaAlO₃ devient plus épaisse que trois cellules unitaires, son énergie de bande de valence s'élève au-dessus du niveau de Fermi, provoquant la formation de trous (ou de lacunes d'oxygène chargées positivement^[10] ) sur la surface extérieure du LaAlO₃. La charge positive à la surface du LaAlO₃ attire la charge négative vers les états disponibles à proximité. Dans le cas de l'interface LaAlO₃ /SrTiO₃, cela signifie que les électrons s'accumulent à la surface du SrTiO₃, dans les bandes formées par les orbitales d du titane.

Les points forts de l'hypothèse de la catastrophe polaire sont qu'elle explique pourquoi la conductivité nécessite une épaisseur critique de quatre cellules unitaires de LaAlO₃ et qu'elle explique pourquoi la conductivité nécessite que le SrTiO₃ soit terminé par TiO₂. L'hypothèse de la catastrophe polaire explique également pourquoi les alliages du LaAlO₃ ont une épaisseur critique pour la conductivité supérieure^[11].

Une faiblesse de l'hypothèse est qu'elle prédit que les films de LaAlO₃ devraient présenter un champ électrique; jusqu'à présent, les expériences de photoémission de rayons X^{[12],[13],[14]} et d'autres expériences^{[15],[16],[17]} ont montré peu ou pas de champ présent dans les films de LaAlO₃. L'hypothèse de la catastrophe polaire ne peut pas non plus expliquer pourquoi du Ti³⁺ est détecté lorsque les films de LaAlO₃ sont plus minces que l'épaisseur critique pour la conductivité^[13].

L'hypothèse de la catastrophe polaire^[18] est nommée ainsi en référence au scénario contrefactuel dans lequel les électrons ne s'accumulent pas à l'interface et où la tension dans le LaAlO₃ s'accumule à jamais. L'hypothèse a également été appelée hypothèse de reconstruction électronique^[18], soulignant le fait que ce sont les électrons, et non les ions, qui se déplacent pour compenser la tension crée par l'empilage de couches polaires de LaAlO₃.

Une autre hypothèse est que la conductivité provient des électrons libres laissés par les lacunes d'oxygène dans le SrTiO₃^[19]. On sait que SrTiO₃ est facilement dopé par des lacunes d'oxygène, ce qui a été initialement considéré comme une hypothèse prometteuse. Cependant, les mesures de spectroscopie de perte d'énergie électronique ont limité la densité des lacunes d'oxygène bien en dessous de la densité nécessaire pour fournir les densités d'électrons libres mesurées^[20]. Une autre possibilité proposée est que les lacunes d'oxygène à la surface du LaAlO₃ dopent à distance le SrTiO₃^[13]. Dans des conditions de croissance génériques, plusieurs mécanismes peuvent coexister. Une étude systématique^[21] sur un large espace de paramètres de croissance a démontré différents rôles joués par la formation de lacunes d'oxygène et la reconstruction polaire à différentes interfaces. Une différence évidente entre les lacunes d'oxygène et la catastrophe polaire dans la création de la conductivité d'interface est que les porteurs des lacunes d'oxygène sont activés thermiquement car le niveau donneur des lacunes d'oxygène est généralement séparé de la bande de conduction SrTiO₃, présentant par conséquent l'effet de gel des porteurs^[22] à basse température ; en revanche, les porteurs provenant de la catastrophe polaire sont transférés dans la bande de conduction SrTiO₃ (orbitales 3d du titane) et sont donc dégénérés^[21].

Le lanthane est un dopant connu dans SrTiO₃^[23], il a donc été suggéré que du lanthanium du LaAlO₃ se mélange au SrTiO₃ et le dope négativement. De nombreuses études ont montré que le mélange se produit à l'interface^[24] ; cependant, il n'est pas clair que le mélange soit suffisant pour fournir tous les porteurs libres. Par exemple, une interface inversée entre un film de SrTiO₃ et un substrat LaAlO ₃ est isolante^[25].

Une quatrième hypothèse est que la structure cristalline de LaAlO₃ subit des rotations octaédriques en réponse à la contrainte du SrTiO₃. Ces rotations octaédriques dans le LaAlO₃ induisent des rotations octaédriques dans le SrTiO₃, augmentant suffisamment la largeur de la bande d du Ti pour que les électrons ne soient plus localisés^[26].

La supraconductivité a été observée pour la première fois dans les interfaces LaAlO₃ /SrTiO₃ en 2007, avec une température critique d'environ 200 mK^[27]. Comme la conductivité, la supraconductivité semble être bidimensionnelle^[2].

La présence de ferromagnétisme dans LaAlO₃ /SrTiO₃ a été observé pour la première fois en 2007, lorsque des chercheurs néerlandais ont observé une hystérésis dans la magnétorésistance de LaAlO₃ /SrTiO₃^[28]. Des mesures de suivi avec magnétométrie de couple ont indiqué que le magnétisme dans LaAlO₃ /SrTiO₃ persistait jusqu'à la température ambiante^[29]. En 2011, des chercheurs de l'Université de Stanford ont utilisé un SQUID à balayage pour imager directement le ferromagnétisme et ont découvert qu'il se produisait dans des zones hétérogènes^[3]. Comme la conductivité dans LaAlO₃/SrTiO₃, le magnétisme n'apparaissait que lorsque les films de LaAlO ₃ étaient plus épais que quelques cellules unitaires^[30]. Cependant, contrairement à la conductivité, le magnétisme a été observé sur les surfaces terminées par SrO ainsi que sur les surfaces terminées par TiO₂^[30].

La découverte du ferromagnétisme dans un matériau également supraconducteur a suscité une vague de recherches et de débats, car le ferromagnétisme et la supraconductivité ne coexistent presque jamais ensemble^[3]. Le ferromagnétisme nécessite que les spins des électrons s'alignent, tandis que la supraconductivité nécessite généralement que les spins des électrons s'anti-alignent.

Les mesures de magnétorésistance sont un outil expérimental majeur utilisé pour comprendre les propriétés électroniques des matériaux. La magnétorésistance des interfaces LaAlO₃/SrTiO₃ a été utilisée pour révéler la nature 2D de la conduction, les concentrations de porteurs (par l'effet Hall ), les mobilités des électrons, et plus encore^[6].

À faible champ magnétique, la magnétorésistance de LaAlO₃/SrTiO₃ est parabolique par rapport au champ, comme prévu pour un métal ordinaire^[31]. Cependant, à des champs plus élevés, la magnétorésistance semble devenir linéaire par rapport au champ^[31]. La magnétorésistance linéaire peut avoir de nombreuses causes, mais jusqu'à présent, il n'existe pas de consensus scientifique sur la cause de la magnétorésistance linéaire dans les interfaces LaAlO₃/SrTiO₃^[31]. La magnétorésistance linéaire a également été mesurée dans des cristaux purs de SrTiO₃^[32], elle pourrait donc être sans rapport avec les propriétés émergentes de l'interface.

À basse température (T < 30 K), l'interface LaAlO₃/SrTiO₃ présente une magnétorésistance négative dans le plan^[31], jusqu'à -90 %^[4]. La grande magnétorésistance négative dans le plan a été attribuée à l'interaction spin-orbite améliorée de l'interface^[4],[33].

Expérimentalement, le profil de densité de charge du gaz d'électrons à l'interface LaAlO₃/SrTiO₃ présente une forme fortement asymétrique avec une décroissance initiale rapide au cours des 2 premiers nm et une queue prononcée qui s'étend jusqu'à environ 11 nm^[34],[35]. Une grande variété de calculs théoriques soutiennent ce résultat. Il est important de noter que pour obtenir la distribution des électrons, il faut prendre en compte la constante diélectrique de SrTiO₃, qui est dépendante du champ electrique^{[36],[37],[38]}.

Le gaz d'électrons 2D à l'interface LaAlO ₃ /SrTiO ₃ est remarquable pour deux raisons principales. Premièrement, il présente une concentration en porteurs très élevée, de l’ordre de 10¹³ cm ⁻². Deuxièmement, si l’hypothèse de la catastrophe polaire est vraie, le gaz d’électrons 2D est potentiellement totalement exempt de désordre, contrairement aux autres gaz d’électrons 2D qui nécessitent un dopage ou une porte pour se former. Cependant, jusqu’à présent, les chercheurs n’ont pas réussi à synthétiser des interfaces qui tiennent la promesse d’un faible désordre.

La plupart des interfaces LaAlO₃ /SrTiO₃ sont synthétisées à l'aide d'un dépôt laser pulsé. Un laser haute puissance ablate une cible de LaAlO₃ et le panache de matériau éjecté est déposé sur un substrat SrTiO₃ chauffé. Les conditions typiques utilisées sont :

• Longueur d'onde laser de 248 nm
• Fluence laser de 0,5 J/cm ² à 2 J/cm ^2[39]
• Température du substrat de 600 °C à 850 °C^[28]
• Pression partielle d'oxygène de 10 ⁻⁵ Torr à 10 ⁻³ Torr^[28]

Certaines interfaces LaAlO ₃ /SrTiO ₃ ont également été synthétisées par épitaxie par jet moléculaire, pulvérisation cathodique et dépôt de couches atomiques^[40].