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Issu d'une famille de 3 enfants, Léon Guillou est un autodidacte et a appris la musique seul[réf.souhaitée].
À l'âge de 8 ans, il rentre comme petit chanteur à la maitrise de la cathédrale de Saint-Brieuc. Très vite, il aime le chant, et se met à composer ses propres œuvres, aussi bien de la musique liturgique, toujours chantée dans les églises catholique à travers le monde francophone, que des chants profanes.
En 1954, avec quelques amis de la manécanterie de la cathédrale de Saint-Brieuc, il crée un groupe: Les Amis du Rythme et de la Chanson (L'ARC).
Le groupe a donné plus de 650 concerts[réf.souhaitée], tant en France qu'à l'étranger. Il a réalisé 17 disques. Le dernier gala a eu lieu le .
En 1978, il prend la direction de la manécanterie de la cathédrale de Saint-Brieuc, pour la diriger dans de multiples prestations à travers l'Europe, notamment lors des congrès de la Fédération internationale des Pueri Cantores à Vienne, Rome, Maastricht et Bruxelles. Au début des années 1980, Monseigneur Kervenic lui confie le poste de maître de chapelle à la cathédrale et celui de responsable de la musique liturgique au sein de l'équipe pastorale, aboutissant à la création d'une chorale diocésaine de plus de 100 choristes.
En 1982, il réalise, avec une équipe d'amis, un spectacle: «Les grandes heures de la cathédrale», qui sera présenté trois soirs de suite dans une cathédrale comble[réf.souhaitée], à l'occasion des manifestations organisées pour célébrer le 1500e anniversaire de la fondation de Saint-Brieuc.
Léon Guillou, qui avait ouvert le magasin de musiques «Le Diapason», rue de Rohan, à Saint-Brieuc, aimait composer. Sa chanson La Mer, toujours la merest devenue célèbre et a triomphé en de nombreux pays[réf.souhaitée][précisionnécessaire].
