Après des études littéraires au Wadham College d'Oxford, il s'oriente à contrecœur vers le droit, devenant solliciteur pour nourrir sa famille et aider son père. Il n'abandonne pas totalement ses ambitions littéraires, continuant à écrire articles et essais. Il traduit et édite notamment les œuvres de Rudolf Steiner en anglais ; la doctrine de l'anthroposophie avancée par Steiner a une influence majeure sur Barfield.
Barfield est généralement considéré comme ayant été l'un des premiers Inklings, du fait de sa rencontre avec C. S. Lewis et J. R. R. Tolkien dans les années 1920, quelques années avant la formation du cercle littéraire à proprement parler. Il a une influence notable sur certaines conceptions philologiques de Tolkien[1].