En tant que membre du PSB, il a été élu en octobre 1958 conseiller communal de Châtelineau, où il a été bourgmestre de 1965 à 1976 date de la fusion avec Châtelet[1]. Toussaint devient brièvement président du Comité d'action et d'animation économique de Charleroi, s'efforçant de moderniser sa commune et de lancer un mouvement de rénovation industrielle dans le bassin carolorégien. Président du Conseil provisoire d'agglomération, il ne parvient pas à faire vivre cet outil censé renforcer la cohésion politique et économique du pays de Charleroi. De 1977 à 1980, il préside le «Foyer Moderne» et devient premier échevin de Châtelet. En janvier 1980, conformément à un accord politique, il succède à Marcel Van Mechelen et retrouve son poste de bourgmestre[1].
De 1965 à 1971, il a également été conseiller provincial du Hainaut, puis de 1978 à 1991, il a été membre du Sénat belge en tant que sénateur élu directement pour l'arrondissement de Charleroi-Thuin alors en pleine crise institutionnelle. Théophile Toussaint a contribué à l’adoption des lois spéciales et ordinaires des 8 et , établissant les bases d’une régionalisation définitive, à l’exception de Bruxelles. De 1980 à 1991, il siège aussi au Conseil régional wallon et au Conseil de la Communauté française. En 1988 et 1989, il vote pour la communautarisation de l’enseignement, la régionalisation de plusieurs compétences et la reconnaissance de Bruxelles-Capitale[1].
En 1989, une question posée par le sénateur socialiste permet au Premier ministre Wilfried Martens de clarifier définitivement la nouvelle procédure décidée par son gouvernement pour tenter de mettre fin au «carrousel fouronnais». Toussaint reçoit également du ministre wallon André Cools la mission de simplifier les nouvelles modalités de financement des communes et la répartition du Fonds des communes[1].
