1964年4月8日にジェミニ1号は打ち上げられたが、これは軌道投入されたが回収されず、4月12日に大気圏再突入により消滅した。ジェミニ2号は耐熱遮蔽板の試験が主目的であり、弾道飛行を行い、大気圏再突入後、回収される。無人打上げであり、機内には測定装置が取り付けられた。
打上げロケットのタイタンII GLVは、1964年夏期にケープカナベラル空軍基地に届いていたが、ハリケーン回避のため、分解され格納庫に保管されていた。ロケットの最終組み立て開始は1964年9月12日のことである。1964年11月までかけて地上試験を行い、11月24日より燃料を充填し、打上げ秒読みが開始された。打上げ予定日は12月9日である。有人宇宙飛行の訓練のために、ジェミニ3号乗り組み予定の宇宙飛行士も宇宙服を着込み、手順に従い搭乗訓練を行なった。12月9日の発射時間となり、エンジンが点火された。しかし、1秒後に機体の異常検知システムがエンジン圧力に問題を発見、ロケットエンジンを停止させた。これにより飛行は延期となった。
ジェミニ2号の再打上げは1965年1月19日14:03:59(UTC)に行なわれ、ケープカナベラル空軍基地LC-19発射台より発射に成功した。しかし、発射直後に管制センターは停電となり、宇宙船の追跡・管制は洋上の追跡船が行った。ジェミニ2号は105度の方向に打ち上げられ、最高高度171.2kmの弾道飛行を行った。ロケットからの切り離し後、自動操縦により打上げ6分54秒後に逆噴射を実施、大気圏再突入を開始した。発射地点より3,422.4 km離れた大西洋上に着水、予定地点からは26kmの誤差であった。アメリカ海軍の航空母艦レイク・シャンプレインによって回収されている。飛行時間は18分16秒。燃料電池や冷却装置などが改良すべき点として判明したが、逆噴射装置や耐熱遮蔽板の性能は確認された。アメリカ国防総省もジェミニ2号の支援についており、人員6,562名と航空機67機、艦艇16隻が投入された。
ジェミニ2号で用いられた宇宙船は再整備の上、1966年11月3日にアメリカ空軍の有人軌道実験室(MOL)開発の一環として無人機として打ち上げられ、再回収されている。現在はケープカナベラル空軍基地にある空軍宇宙・ミサイル博物館で展示されている。
